近日，bv伟德国际体育新型电池物理与技术教育部重点实验室孟醒副教授团队在二维过渡金属碳化物（MXenes）层间限域水的理论计算研究方面取得重要进展，相关成果以“Proton-Driven Dynamic Behavior of Nanoconfined Water in Hydrophilic MXene Sheets”为题，于2024年8月20日在线发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202411849）上。

纳米尺度约束下的液态水行为引起科技人员的广泛关注。例如，层间限域水能够形成具有六方、五方、菱方等诸多二维冰相，这些二维冰相与体相冰相比具有不同的氢键键合规则，这在理解各种现象中起着关键作用。限域水通常具有异常的物理化学性质，如超低介电常数、高质子导电性、超离子态等。MXenes表面具有亲水性基团-O/-OH，是研究亲水环境中限域水动力学行为的理想体系。深入研究MXene体系中纳米限域水的动力学行为，不仅可以指导其在各个领域的实际应用，而且有助于增进对纳米限域水在亲水环境中反常性质的理解，拓宽基础科学边界。

本工作中，孟醒副教授研究团队在前期已开展的MXenes-H₂O体系氧化行为研究成果（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202304205）基础上，进一步深入研究，采用深度神经网络算法和主动学习策略拓展了本组发展的机器学习势函数，利用具有第一性原理精度的大尺度分子动力学模拟，首次定量地从理论计算角度研究了质子效应（Eigen阳离子和Zundel阳离子）对MXenes氧化动力学行为的影响，提出了通用抗氧化策略——利用溶剂阳离子对水分子的吸引力来抑制氧化反应。通过区分不同质子浓度下水分子相对于MXenes表面的各类构型，捕获了质子诱导下水六方相到无定形相的相变过程并给出微观解释。利用表面氢键理论，阐明了层间限域水的扩散能力随质子浓度升高而大幅降低的物理本质，解释了高羟基比例的MXenes在能源领域相关应用中性能表现不佳的原因。研究结果强调了在亲水环境中纳米限域水动力学行为与质子效应的密切相关性，为开发MXenes抗氧化策略、识别新型二维水相和优化器件能量储存转换过程等实际应用提供了有力指导。

图：MXenes层间单层限域水的新奇动力学行为

文章第一作者为bv伟德国际体育2023级博士研究生侯鹏飞，通讯作者为bv伟德国际体育孟醒副教授、杜菲教授，以及加州大学河滨分校吴建中教授。该工作得到了国家自然科学基金委和吉林省科技厅的大力支持。

全文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202411849

《Angewandte Chemie International Edition》简介

出版商：John Wiley & Sons

影响因子：16.1

学术声誉：《德国应用化学》创刊于1887年，是德国化学学会（GDCh）的官方期刊。作为化学领域的权威期刊，涵盖了化学研究的各个领域，刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容，收录的论文要求原创性、结果的重要性、惊奇性、内容的通俗性以及科学的正确性。

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